基于神经网络势的 (La,Ce,Pr,Nd)0.95(Mg,Zn,Pb,Cd,Ca,Sr,Ba)0.05F2.95 分子动力学模拟
材料科学
2025-02-05 v1
摘要
掺杂二价离子的氟化物矿物 tysonite 结构，代表为 Ce0.95Ca0.05F2.95，是一类良好的 F- 离子导体，与氟相结构化合物类似。由于 F 三个对称上不同的 F 位点之间存在复杂相互作用，以及在室温稍高处 F 扩散机制的观察到的变化，导致对 F- 传导过程的计算理解困难，因为第一性分子动力学（FP-MD）模拟通常在转变温度以上进行，因而在分析转变点以下的行为时毫无用处。神经网络势（NNP）MD 模拟显示，F 扩散系数随掺杂的二价离子尺寸接近三价离子尺寸而升高。在 Ce0.95Ca0.05F2.95 中，F 的扩散行为在约500 K 时发生变化，因为只有 F1 位子次网格在该温度以下贡献 F 扩散，而其余 F2 和 F3 次网格在该温度以上逐渐变得活跃。尽管后者的晶格参数较大，但 CeF3 基体化合物的扩散系数仍高于类似 LaF3 基体化合物，这一悖论可能由 Ce 和 F 在 CeF3 中的势能陡峭性较浅导致，而 LaF3 对比物则较陡峭。
引用
@article{arxiv.2502.02408,
title = {Neural network potential molecular dynamics simulations of (La,Ce,Pr,Nd)0.95(Mg,Zn,Pb,Cd,Ca,Sr,Ba)0.05F2.95},
author = {Yoyo Hinuma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.02408},
year = {2025}
}