超离子材料中离子扩散、热输运与热运动的分子动力学模拟有限尺寸效应研究
材料科学
2022-04-20 v1
摘要
本文针对不同类型的原型超离子导体，即萤石结构材料 PbF2、CaF2 和 UO2（II 型）以及 AgI 的 α 相（I 型），研究了平衡分子动力学模拟中模拟盒子有限尺寸的影响。采用经过大量验证的经验力场进行纳秒级长模拟，并在增大尺寸和宽温度范围内提取若干性质的普遍趋势。本工作表明，对于所考虑的 II 型超离子导体，扩散系数强烈依赖于体系尺寸，且在较小晶胞中超离子态被推向更高温度。此外，仅包含数百个原子的模拟才能捕捉到在有序-无序转变进入超离子态时实验观察到的扩散过程活化能的特征性变化。而在 α-AgI 中，有限尺寸对离子扩散的影响则弱得多。研究发现较小晶胞的热导率普遍更低，且其温度无关（Allen-Feldman） regime 也在显著更低的温度下达到。组成固体基体的不可动离子的热运动所受到的有限尺寸效应遵循适用于固体的简单规律。
引用
@article{arxiv.2203.09558,
title = {Investigating finite-size effects in molecular dynamics simulations of ion diffusion, heat transport, and thermal motion in superionic materials},
author = {Federico Grasselli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.09558},
year = {2022}
}
备注
10 pages, 8 figures