萤石异质结构中相干界面的分子动力学模拟
材料科学
2015-06-18 v1
摘要
固体电解质异质结构中增强离子电导率的标准模型遵循缺陷分布的连续平均场描述，该描述不涉及晶体结构。为了在明确考虑离子-离子关联和晶格效应的同时研究离子输运和缺陷分布，我们对一个模型相干萤石异质结构进行了分子动力学模拟，该结构不含任何外在缺陷，相之间移动氟离子标准化学势的差异由外部势诱导。增加内部界面上氟离子标准化学势的偏移降低了离子电导率和扩散的活化能，并强烈增强了异质结构界面附近的氟离子迁移率和缺陷浓度。然而，非电荷中性的“空间电荷”区域仅从界面延伸几个原子间距，表明连续模型可能不合适。缺陷分布定性地与连续平均场模型的预测不一致，并表明存在强烈的晶格介导的缺陷-缺陷相互作用。我们识别出一种原子尺度的“弗仑克尔极化”机制，用于界面增强离子迁移率，其中优先取向的关联弗仑克尔对在界面处形成，并通过协同扩散过程促进局部离子迁移率。
引用
@article{arxiv.1401.8273,
title = {Molecular Dynamics Simulation of Coherent Interfaces in Fluorite Heterostructures},
author = {Benjamin J. Morgan and Paul A. Madden},
journal= {arXiv preprint arXiv:1401.8273},
year = {2015}
}