冰-水界面上活性溶液的分子动力学研究
化学物理
2025-08-06 v1 软凝聚态物质
摘要
本研究针对与水分子发生强相互作用的小分子进行分子动力学（MD）模拟。这些溶质包括冷卻剂（DMSO）、多糖醇 [CH(OH)]、羧酸共轭物（HCOOH 和 HCOONa）、铨盐（NHCl）以及两种烷基卤化物盐（NaCl 和 NaF）。对超冷液体及与冰接触的溶液进行MD模拟，比较了溶质和水的氢键结合、取向和平移有序性，以及氢键跳跃动力学。采用逆非平衡分子动力学（RNEMD）模拟用于确定界面宽度、与冰的摩擦系数（）以及溶液相粘度（）。结果发现，离子溶质会减缓靠近冰界面处的取向和平移有序性。然而，在bulk液体中，我们发现取向有序性与水的氢键统计之间存在相关性——水中供体-受体不平衡对bulk液体的有序性影响最大。尽管离子溶液对水结构有相似的影响，但其对动力学的影响最直接地取决于供体-受体不平衡。氢键受体溶质会使氢键寿命变慢，而氢键供体溶质则相反。我们还观察到，液相氢键跳跃时间与剪切粘度之间存在直接相关性。最终，在所研究的所有溶质中，仅DMSO和氢钠酸酯表现出在冰-水界面上增加的摩擦。
引用
@article{arxiv.2508.03591,
title = {Molecular dynamics of ice-active solutions at ice-water interfaces},
author = {Benjamin M. Harless and Jasmine K. Sindelar and J. Daniel Gezelter},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.03591},
year = {2025}
}