Ruddlesden-Popper 碘化锡中的多激子量子动力学

我们利用相干二维电子光谱研究了原型 Ruddlesden-Popper 金属卤化物（RPMH），即 \ce{(PEA)2SnI4}（PEA = 苯乙胺）中的多体激子相互作用。在这些系统中观测到的三阶极化的光学退相时间由激子多体相互作用和晶格涨落决定。我们研究了激发诱导退相（EID），并观察到与我们先前报道的铅对应物 \ce{(PEA)2PbI4}[A.~R.~Srimath~Kandada~\textit{et~al.}, J.\ Chem.\ Phys.\ \textbf{153}, 164706 (2020)] 相比，随着激发密度增加，其对退相时间的贡献显著减小。令人惊讶的是，我们发现 \ce{(PEA)2SnI4} 中的 EID 相互作用参数比 \ce{(PEA)2PbI4} 中的高四个数量级。EID 速率的此增加可能源于锡衍生物中更强的静态无序晶格所引起的激子局域化。这一点得到以下观测的支持：多个紧密间隔的激子态，以及随布居时间增加的线宽展宽（光谱扩散），表明相对于高度动态的铅卤化物存在静态无序结构。此外，我们发现激子非线性相干线形显示出低结合能（<$10$\,meV）双激子态的证据，而铅体系中未观测到该态。我们基于随机散射理论对线形进行建模，该理论考虑了与非稳态暗背景激子布居的相互作用。我们的研究提供了锡基与铅基 RPMH 之间激子量子动力学差异的证据，并将其与激子-激子相互作用强度及晶体结构的静态无序方面相联系。