激发诱导退相干的随机散射理论：含时非线性相干激子线形

我们发展了一种随机理论，处理含时激子-激子 s 波散射，并考虑动态库仑屏蔽，我们在平均场极限内描述后者。利用该理论，我们模拟了激发诱导退相干对时间分辨二维相干光学线形的影响，并识别出若干可归因于激子背景中发生的多体动力学的特征，包括动态线窄化、实部与虚部谱分量的混合，以及多量子态。我们通过在具有紧束缚激子和具有强极化子特征的双激子的二维金属卤化物半导体上进行多维相干光谱测试了该模型。我们发现激子非线性相干线形反映了产生激发诱导退相干的多体关联。此外，我们观察到激子线形随布居时间在布居本身静态的时间窗口内演化，其方式揭示了多激子多体耦合的演化。具体而言，退相干动力学随时间减慢，其速率由激子多体相互作用强度和动态库仑屏蔽势决定。相干光学线形的实部在零时刻显示出强色散特征，并在激发诱导退相干效应的耗散时间尺度上转变为吸收线形，而虚部显示相反行为。我们的微观理论方法具有足够的灵活性，可广泛探索系统-浴动力学如何贡献于线性和非线性时间分辨光谱行为。