Ab initio 密度矩阵方法研究杂化激子相干性：声子散射、库仑相互作用与辐射复合
材料科学
2025-05-13 v1
摘要
光激发后在半导体中的松弛过程是材料基导能技术应用中的关键因素。这些过程在原子薄过渡金属硫化物 (TMD) 中进行研究，这类准二维激子半导体允许通过原子级设计实现激发态属性的可调节，如松弛寿命和光致相干性。本文提出一种基于密度矩阵的方法，用于从多体 ab initio 视角计算激子松弛。我们将此前开发的 Lindblad 密度矩阵公式扩展以捕捉多通道电子空穴对松弛过程，包括声子散射、库仑相互作用以及辐射复合，并研究其对时序受激态传播的影响。以单层 MoSe 为典型例子，我们检讨光激发态动力学中的多体效应，探讨电子空穴对相互作用如何反映在激发能、光谱特征和态相干性的变化中。我们的方法为理解实际材料中激子松弛机制提供了详细阐述，为从第一性原理研究半导体中的激发态动力学提供了一条此前未探索的途径。
引用
@article{arxiv.2505.07021,
title = {Ab-initio density-matrix approach to exciton coherence: phonon scattering, Coulomb interactions and radiative recombination},
author = {Tomer Amit and Guy Vosco and Mauro Del Ben and Sivan Refaely-Abramson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.07021},
year = {2025}
}