混合卤化铅钙钛矿晶体中自旋依赖的激子-激子相互作用

我们研究了混合卤化铅钙钛矿晶体 \sample 中激子的双脉冲光子回波响应，该响应依赖于激发强度和入射激光脉冲的偏振。利用光谱窄的皮秒激光脉冲，我们探测了具有长相干时间 $T_2 \approx 100\,$ps 的局域激子。这种方法为在 $\mu$eV 尺度上观察激发引起的均匀线宽 $\Gamma_2=2\hbar/T_2$ 的变化提供了高灵敏度。通过强度依赖的测量，我们评估了在激子密度为 10$^{17}$~cm$^{-3}$ 时 $\Gamma_2$ 增加了 10~$\mu$eV，这与 14$\,\mu$eV 的本征线宽相当。我们观察到，光子回波的衰减及其功率依赖性对激发脉冲的偏振配置敏感，这表明自旋依赖的激子-激子相互作用对激发诱导的退相有贡献。在交叉线偏振配置下，与共偏振配置相比，衰减更快，且其对激子密度的依赖性更强。使用一个考虑了不同自旋配置的双激子模型，我们能够重现实验结果。