利用电荷载流子掺杂调控 $1T$-TaS$_{2}$ 中的电荷密度波：第一性原理研究

过渡金属二硫属化物（TMD） $1T$-TaS$_{2}$ 表现出丰富的电荷密度波（CDW）序。最近的研究表明，利用光或电场可以调控 commensurate (C) CDW（公度CDW）基态。此类调控被认为由电荷载流子掺杂决定。本文通过第一性原理计算模拟了载流子掺杂对 $1T$-TaS$_{2}$ 中CCDW的影响。我们研究了电荷掺杂对 $1T$ 结构电子结构和声子不稳定性的影响，并分析了掺杂引起的CCDW结构中能量和畸变比的变化。我们发现，无论在块体还是单层 $1T$-TaS$_{2}$ 中，CCDW在电子掺杂下是稳定的，而空穴掺杂能显著抑制CCDW，这意味着所报道的调控具有不同机制。光或正垂直电场诱导的空穴掺杂增加了CCDW的能量，使系统转变为NCCDW或类似的亚稳态。另一方面，即使在面内电场诱导的电子注入下CCDW畸变更稳定，一些伴随效应仍能驱动系统跨越从CCDW到近公度（NC）CDW或类似亚稳态的能垒。我们还估计空穴掺杂可引入潜在超导性， $T_{c}$ 为 $6\sim7$ K。在 $1T$-TaS$_{2}$ 中可实现诸如CCDW/莫特绝缘态、金属态乃至超导态等不同状态的可控切换，这使得该新颖材料在未来电子器件中具有非常广阔的应用前景。