基于机器学习势能面上近似大圆弧的 ab initio 过渡态定位
化学物理
2025-11-27 v2
摘要
在计算化学中，高效可靠地识别和优化过渡态结构一直是一个持久的挑战。流行的链式状态方法需要进行数百乃至数千次 ab initio 计算来生成局部准牛顿优化器的初始猜测，且存在坠入势能面上替代稳定点的风险。本文表明，可通过在由机器学习势能面（MLPs）生成的势能面上构建 reactant 与 product 之间的大圆弧路径，获得高质量的过渡态优化初始猜测。我们present了一种用于优化此类大圆弧路径的算法以及相应的代码库。我们使用最新的 eSEN-sm-cons MLP 进行实验。平均而言，这些 MLP 大圆弧路径中最高能量点只需 30% 的准牛顿优化步骤即可收敛到过渡态，而与完全 ab initio 的冻结字符串方法所需的初始猜测相比。我们的 approach 因此完全消除了对生成过渡态猜测所需的 ab initio 计算，大大加快了后续结构优化的速度。大圆弧在 ML PES 上的构建因此有望成为一种高效的计算方法，用于阐明复杂化学反应网络。
引用
@article{arxiv.2507.17968,
title = {Locating Ab Initio Transition States via Approximate Geodesics on Machine Learned Potential Energy Surfaces},
author = {Diptarka Hait and Jan D. Estrada Pabón and Martin Stöhr and Todd J. Martínez},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.17968},
year = {2025}
}