石墨烯中单空位周围的局域多重态形成：基于块-Lanczos DMRG 方法的有效安德森模型分析

为更好理解石墨烯中单空位的电子结构，我们研究了一个有效安德森模型的基态性质，该模型由空位周围碳原子的三个悬垂 $sp^2$ 轨道，以及与含单空位的蜂窝晶格中碳原子构成的 $\pi$ 轨道组成。利用块-Lanczos 密度矩阵重整化群方法，我们展示了相关参数空间中存在两相，即弱耦合区的非磁相和现实参数区的自由磁矩相。系统分析发现，在自由磁矩相中，具有自旋 1 的 $\mathcal{C}_3$ 点群二重简并不可约表示的局域多重态在基态中占主导，且该局域自旋 1 约有半数被周围 $\pi$ 轨道中的电子屏蔽，表明残余自旋-1/2 自由磁矩的出现。此外，我们发现自由磁矩的出现对载流子掺杂具有鲁棒性，这与带吸附原子的石墨烯情况形成鲜明对比，从而解释了这两类体系实验上观测到的定性差异。我们还发现，在未掺杂情况下，空位附近 $\pi$ 电子与远离空位的导带中 $\pi$ 电子间的自旋关联函数相较掺杂情况有所增强，而空位周围 $sp^2$ 悬垂轨道中的 $\sigma$ 电子与导带中 $\pi$ 电子间的自旋关联函数在掺杂与未掺杂情况下均保持较大。我们的计算从定性上支持了先前提出自由磁矩具有两种不同起源的实验。