通过交叉熵最小化学习反应坐标：以丙氨酸二肽为例
化学物理
2020-08-06 v3 统计力学
摘要
我们提出一种交叉熵最小化方法，用于从复杂分子系统中大量集体变量中找出反应坐标。该方法描述了以 sigmoid 刻画 committor 函数的似然最大化方法的拓展。按设计，作为多种集体变量函数的反应坐标被优化，使得由分子动力学模拟生成的 committor 值分布能以 sigmoid 形式描述。我们还引入了机器学习领域中使用的 范数正则化，以在考虑的集体变量数目较大时防止过拟合。本方法被应用于研究真空下丙氨酸二肽的异构化，其中采用 45 个二面角作为候选变量。正则化参数通过训练与测试数据集的交叉验证确定。结果表明，最优反应坐标涉及重要二面角，与已有报道结果一致。此外， 的点在采用提取二面角得到的平均力势上清晰指示了区分反应物与产物态的分离线。
引用
@article{arxiv.2003.13186,
title = {Learning reaction coordinates via cross-entropy minimization: Application to alanine dipeptide},
author = {Yusuke Mori and Kei-ichi Okazaki and Toshifumi Mori and Kang Kim and Nobuyuki Matubayasi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.13186},
year = {2020}
}
备注
8 pages, 5 figures, 1 table for main text, 5 pages for supplementary materials, to appear in J. Chem. Phys. for "Classical Molecular Dynamics (MD) Simulations: Codes, Algorithms, Force Fields, and Applications"