离子化耦合、静态无序与色动在分子二聚体模型的Action-2D电子光谱中的影响
化学物理
2025-10-23 v1
摘要
我们研究了在分子二聚体模型中，对不同离子化耦合 regime 下的 Action-2D 电子光谱（A-2DES）的光谱特征。通过明确包含每个染料体的第二个激发态，我们模拟从非相互作用极限到强耦合情况下的 A-2DES 光谱，关注交叉峰的重要性。对于弱离子化耦合，交叉峰可理解为两个染料体线性信号的非一致性混合；当耦合增强时，这些特征反映出离子化脱局化。我们指出，A-2DES 在中间耦合 regime 下对协同激发态动态具有更高的灵敏度，尤其在与其相干探测等价物相比，提供更高的对比度。最后，我们表明静态无序会降低交叉峰相对于对角线特征的相对振幅，这取决于离子化耦合的强度。值得注意的是，随着离子化耦合强度的增加，交叉峰的相对抑制会减小，这表明与非一致性混合相关的光谱特征在非均匀样品中不太突出。这些发现支持 A-2DES 用于探讨小型多染料体系中的离子化动力学的潜力。
引用
@article{arxiv.2504.10463,
title = {Influence of excitonic coupling, static disorder, and coherent dynamics in action-2D electronic spectroscopy of a molecular dimer model},
author = {Matteo Bruschi and Roberto Zambon and Federico Gallina and Barbara Fresch},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.10463},
year = {2025}
}
备注
12 pages, 6 figures (Supplementary Material: 8 pages, 5 figures)