轴向吡啶配位抑制激子效应实现二维聚合物晶体的高迁移率、高产率光电导性
材料科学
2026-03-30 v1
摘要
二维聚合物（2DPs）及其层堆叠的共价有机框架（2D COFs）为有机光电子学提供了模块化、原子级精确的平台，但其光电导响应从根本上受到强激子效应和局域电荷传输的限制。在这里，我们证明了一种具有轴向吡啶配位的二炔连接2DP晶体克服了这一限制，能够同时实现高效的自由载流子产生和类能带传输。引入轴向配位到Cu-卟啉节点的吡啶配体，将弱的范德华堆叠转变为具有显著层间带色散和大幅降低的载流子有效质量的吡啶桥接结构。由此产生的强层间电子耦合将激子结合能抑制到远低于热能，使得光激发直接填充离域电子态。时间分辨太赫兹光谱揭示了德鲁德型光电导性，室温迁移率接近500 cm^2 V^-1 s^-1，光子到自由载流子的转换比率约为0.4，产生的光电导响应超过了最先进的有机和许多无机光活性材料。这些结果确立了层间配位作为减轻激子效应和在有机二维晶体中实现类无机电荷传输的强大策略，为有机基系统中高效的光电转换开辟了道路。
引用
@article{arxiv.2603.25812,
title = {Suppressed excitonic effects enable high mobility, high-yield photoconductivity in a two-dimensional polymer crystal with axial pyridine coordination},
author = {Shuai Fu and Ye Yang and Guoquan Gao and Shuangjie Zhao and Miroslav Položij and Tong Zhu and Lei Gao and Thomas Heine and Zhiyong Wang and Mischa Bonn and Xinliang Feng},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.25812},
year = {2026}
}