MoS$_2$单层与有机分子界面处的杂化激发：第一性原理研究

我们提出了由 MoS$_2$ 单层与 $\pi$-共轭分子芘和吡啶构成的有机-无机杂化界面的电子与光学性质的第一性原理研究。对于这两种杂化体系，由 $G_0W_0$ 近似获得的准粒子能带结构——与密度泛函理论相反——显示出 II 型能级对齐，这归因于界面组分的相互动力学屏蔽。基于 Bethe-Salpeter 方程的吸收谱的 $\textit{ab initio}$ 计算揭示，除了 MoS$_2$ 侧的层内激子外，界面处还存在杂化激子以及电荷转移激子。这些发现表明，由半导体过渡金属硫族化合物与有机 $\pi$-共轭分子构成的杂化体系可承载丰富多样的光学激发，从而为探索低维中的多体相互作用与激子物理提供了有前景的途径。