偶极耦合分子阵列线性光谱中的集体效应

我们对最近邻偶极耦合二能级分子阵列的线性光谱进行了一致性分析，揭示了弱耦合与强耦合机制的不同特征，这两种机制在无限大尺寸阵列中由一个量子临界点分隔。在弱耦合机制下，分子阵列的基态是无序的，而在强耦合机制下，其具有（反）铁电序。我们表明，可以直接从基态访问多个分子激发（在弱/强耦合机制中分别为奇数/偶数）。我们分析了吸收和发射随系统尺寸的标度关系，发现振子强度在有序相和无序相中均表现出增强的超辐射行为。随着耦合增强，单激发振子强度迅速超过著名的 Heitler-London 值。在强耦合机制中，我们展示了一种独特的光谱跃迁的存在，其激发能量可通过改变系统尺寸进行调节，并在大系统极限下渐近趋于零。该跃迁的振子强度随系统尺寸呈二次方标度，表现出异常的单光子超辐射。对于无限大尺寸系统，我们发现了一种新颖的奇异光谱特征，标志着无序基态与有序基态之间的量子相变。我们概述了如何利用囚禁于光晶格中的超冷偶极分子阵列来进入强耦合机制，并观测与该机制相关的异常超辐射效应。