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在现实条件下电子相干是否会增强反相关色素振动?

生物物理 2019-10-23 v1 量子物理

摘要

光活性分子复合体的捕光效率在很大程度上由其电子量子态的性质决定。而这些性质又受到核自由度的分子振动态影响。在此,我们重新检验近期提出的两种观点:分子态之间的相干振子耦合要么会延长电子相干寿命,要么会在较长时间增强反相关振动模式的振幅。为此,我们研究了一个振子耦合二聚体,并计算直接揭示电子相干的非线性二维(2D)电子光谱。电子相干的时间尺度最初通过测量零等待时间下2D光谱中中心峰的反对角带宽提取。基于残差分析,我们识别出交叉峰中小振幅的长寿命振荡,然而这些振荡仅由基态振动相干引起,与共振或非共振条件无关。我们的研究在环境条件下既未显示振子耦合对电子量子相干的增强,也未显示对反相关振动模式的增强。

关键词

引用

@article{arxiv.1904.04033,
  title  = {Does electronic coherence enhance anticorrelated pigment vibrations under realistic conditions?},
  author = {Hong-Guang Duan and Michael Thorwart and R. J. Dwayne Miller},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1904.04033},
  year   = {2019}
}