过渡金属氧化物中的Hubbard U和Hund交换J：来自约束随机相位近似的屏蔽与局域化趋势
强关联电子
2012-10-22 v2 材料科学
摘要
在这项工作中，我们探讨了从第一性原理计算具有强电子库仑相互作用的材料中局域有效库仑相互作用矩阵的问题。为此，我们将约束随机相位近似（cRPA）实现到线性化增广平面波（LAPW）框架内的密度泛函代码中。我们将我们的方法应用于3d和4d早期过渡金属氧化物SrMO3（M=V, Cr, Mn）和（M=Nb, Mo, Tc）的顺磁相。对于这些系统，我们明确评估了两个物理动机的低能哈密顿量之间的差异：第一个是仅包含t2g态的三轨道模型，常用于早期过渡金属氧化物。第二个选择是同时保留金属d态和氧p态来构造Wannier函数，但仅对d态施加Hubbard相互作用的模型（"d-dp哈密顿量"）。有趣的是，由于对于给定化合物，U和J都依赖于模型的选择，因此它们在一个化合物家族中的趋势也依赖于模型。在3d钙钛矿系列SrMO3中，t2g哈密顿量中的有效库仑相互作用沿系列递减，这是由于更有效的屏蔽。然而，在更局域的"d-dp哈密顿量"中，恢复了相反的（通常预期的）趋势，即相互作用随原子序数增加而增加。在层状4d钙钛矿系列Sr2MO4（M=Mo, Tc, Ru, Rh）中得出了类似的结论。与它们的等电子和等结构3d类似物相比，4d 113钙钛矿氧化物SrMO3（M=Nb, Mo, Tc）表现出更弱的屏蔽效应。有趣的是，当构造t2g模型时，这导致4d壳层上的U实际上大于3d壳层上的U。
引用
@article{arxiv.1206.3533,
title = {Hubbard U and Hund's Exchange J in Transition Metal Oxides: Screening vs. Localization Trends from Constrained Random Phase Approximation},
author = {Loig Vaugier and Hong Jiang and Silke Biermann},
journal= {arXiv preprint arXiv:1206.3533},
year = {2012}
}
备注
21 pages, 7 figures