层状锂和钠电池正极材料中库仑相互作用的量化
材料科学
2021-03-10 v1
摘要
尽管电子关联在锂离子正极材料的第一性原理描述中很重要，但库仑相互作用参数 U 通常被视为经验给定值。在实践中，人们通常依赖对 U 进行参数化处理的经验方法，以最佳匹配实验观测到的物理性质，如带隙或反应能。在此，使用约束随机相近似（cRPA）方法，我们自洽地评估了代表性层状正极材料的库仑 U 和洪德 J 值，不仅包括锂化合物，还包括钠化合物；LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、NaCoO2、NaNiO2 和 NaMnO2。我们发现，锂和钠化合物及其具有不同层堆叠的多晶型物的库仑相互作用参数偏差不大，这表明局部环境而非全局结构特征起主导作用。我们分析了可变库仑参数的起源，这主要是由于局域化与屏蔽之间的竞争。我们提供了电池正极材料的 cRPA 库仑参数，并通过观察在描述实验观测的平均嵌入电压和晶格参数时的系统性改进来验证这些值。这些结果可应用于第一性原理计算以及基于模型的模拟，用于正极系统的理论研究。
引用
@article{arxiv.2007.04652,
title = {Quantification of Coulomb Interactions in layered Lithium and Sodium Battery Cathode Materials},
author = {Bongjae Kim and Kyoo Kim and Sooran Kim},
journal= {arXiv preprint arXiv:2007.04652},
year = {2021}
}