接近界面的过冷液体中的增长长度尺度

我们展示了简单玻璃形成体在液体与同种材料冻结非晶相界面附近的分子动力学计算机模拟结果。通过研究 $F_s(q,z,t)$（即距壁面距离为 $z$ 的粒子的非相干中间散射函数），我们证明了靠近壁面的粒子的弛豫动力学比远离壁面的粒子慢得多。对于较小的 $z$，$F_s(q,z,t)$ 的典型弛豫时间以 $\exp(\Delta/(z-z_p))$ 的形式增长，其中 $\Delta$ 和 $z_p$ 是常数。我们利用从该规律到体相行为的交叉点来定义第一个长度尺度 $\tilde{z}$。通过考虑假设 $F_s(q,z,t) = F_s^{bulk}(q,t) +a(t) \exp[-(z/xi(t))^{\beta(t)}]$，定义了另一个长度尺度，其中 $a(t)$、$xi(t)$ 和 $\beta(t)$ 是拟合参数。我们表明该假设对所有时间和所有 $z$ 值下的数据都给出了非常好的描述。长度尺度 $xi(t)$ 在短时间和中等时间增加，并在系统的 $\alpha$ 弛豫时间尺度上再次减小。因此，$xi(t)$ 的最大值可定义为新的长度尺度 $xi_{\max}$。我们发现 $\tilde{z}$ 和 $xi_{\max}$ 都随温度降低而增加。这种增加的温度依赖性与体相系统在 Kauzmann 温度下长度尺度的发散相一致。