粘性硅浆熔体的松弛动力学：II 中间散射函数

我们使用分子动力学计算机模拟研究粘性硅浆熔体的松弛动力学。一致的中间散射函数 F_d(q,t) 和 F_s(q,t) 显示了在高温下呈现近似指数衰减，而在低温下呈现两阶段松弛。接近模式耦合理论 (MCT) 的临界温度时，相关函数在 α 规律段满足时间温度叠加原理 (TTSP) 并表现出弱拉伸。我们确定了拉伸参数的波矢依赖性，发现对于 F_d(q,t)，拉伸参数呈现振荡，这些振荡与静态结构因子相位一致。α 松弛时间 τ 的温度依赖性显示了从低温下的阿瑞希斯定律到中间和高温下较弱的 T 依赖性的跨越。在后者温度下，T 依赖性可用幂律描述。我们发现，τ 的幂指数 γ 显著大于扩散常数的指数。F_d(q,t) 的 α 松弛时间的 q 依赖性围绕 F_s(q,t) 的 τ(q) 振荡，并与结构因子相位一致。由于短时间内动力学的强振动成分，TTSP 在 β 松弛阶段不再有效。然而，我们显示在此时间窗口内，曲线的形状独立于相关函数，且由 MCT 提出的函数形式给出。我们发现，von Schweidler 指数以及有限 q 处的 γ 值与 MCT 提出的表达式一致。我们得出结论，在松弛时间为介观尺度的温度范围内，许多该强玻璃态动力学方面可以很好地通过 MCT 来合理化。