熔融 Na2O-2(SiO2) 的结构松弛

我们利用分子动力学计算机模拟研究了 Na2O-2(SiO2) 在熔融、高度粘性状态下的结构松弛动力学。我们发现，在低温下，Na 原子的非相干中间散射函数的松弛速度约为 Si 和 O 原子的 100 倍。相反，所有相干函数在波矢约为 1 Å^-1 时都以相同的尺度松弛。这一异常的松弛动力学 traced back 到 Na 原子在该系统中发现的类通道结构。我们发现，Si 和 O 的松弛动力学以及 Na 的相干函数的时间依赖可通过模式耦合理论来解释。特别是，我们表明扩散常数以及 α 松弛时间遵循理论预测的幂律，并在 β 松弛区间，相关函数满足与 von Schweidler 定律良好描述的主曲线分解性质。von Schweidler 指数 $b$ 的数值与该系统中松弛时间/扩散常数幂律的指数一致。最后我们研究了 f_s(q) 和 f(q) 的波矢依赖性，这是 Si 和 O 原子的相干与非相干非 ergodicity 参数。对于 Si 和 O 原子，这些函数在定性上与简单液体或纯硅蜡中的结果相似：相干函数随静态结构因子相位变化而振荡，且后者可用高斯函数良好近似。相反，Na-Na 的 f(q) 永远小于 Na 的 f_s(q)，后者仅在较大的 q 下可用高斯函数近似。