氧化石墨烯光还原恢复石墨烯热电子冷却动力学

还原氧化石墨烯（rGO）是一种可块体加工的类非晶二维材料，具有宽光谱覆盖和快速电子响应。将 rGO 薄片悬浮于聚合物基体中，并在测量其演化光学光谱与超快电子弛豫动力学的同时进行顺序光还原。光还原 rGO 产生的光学吸收光谱与单层石墨烯具有相同的 Fano 线形参数拟合结果。随着光还原时间增加，rGO 瞬态吸收动力学单调加速，达到与石墨烯中热电子冷却相匹配的最优点。rGO 所有阶段的超快动力学均用由无序辅助超碰撞介导的热电子冷却模型模拟。虽然 rGO 室温 0.31 ps$^{-1}$ 的电子冷却速率与单层石墨烯匹配，但随后的光还原可使该速率快速提高约 10-12$\times$。这种加速的超碰撞速率意味着 rGO sp$^2$ 子晶格上由光致电离点缺陷引起的平均自由散射程减小。对于 rGO 的可见光范围激发，光还原显示出三个递增的光谱峰，与石墨烯量子点（GQD）跃迁匹配，而来自含氧缺陷边缘态的宽峰则缩小。这三个受限 GQD 态以 0.17 ps 的上升时间将其热载流子贡献给石墨烯子晶格，且该上升时间随光还原加快。总体而言，通过选择性还原 scaffolded 于三维块体聚合物网络中的 rGO，可复现二维石墨烯的许多理想光物理特性。