皮米尺度原子位移对折射率的巨大调制

结构无序已被证明能够增强和调制材料的磁、电、偶极、电化学和力学性质。然而，从结构无序中获得新颖光学和光电子性质的可能性仍是一个开放问题。在此，我们展示了以各向异性、皮米尺度原子位移形式存在的无序调制折射率张量并导致BaTiS$_3$（一种准一维六方硫属化物）中观察到的巨大光学各向异性的明确证据。单晶X射线衍射研究揭示了相邻TiS$_6$链内Ti原子沿c轴的反极性位移，以及a-b面内三重简并的Ti位移。$^{47/49}$Ti固态NMR以三峰NMR线形的形式提供了这些Ti位移的额外证据，该线形源于Ti原子周围低对称性局域环境。我们使用扫描透射电子显微镜直接观察到全局无序的Ti a-b面位移，并发现它们在几个晶胞范围内是局域有序的。第一性原理计算表明，Ti a-b面位移选择性地降低了ab面内的折射率，而对链方向的折射率影响极小，从而导致光学各向异性的巨大增强。通过展示BaTiS$_3$中皮米尺度位移的结构无序与光学响应之间的强关联，本研究为设计具有高折射率及大光学各向异性和非线性等功能性的光学材料开辟了途径。