面向原子尺度控制的准一维化硫化物结构调制以实现巨型光学各向异性
材料科学
2025-05-16 v1
摘要
光学各向异性材料被广泛应用于调制光的偏振。最近报道在准一维硫化物 Sr1.125TiS3 中实现了巨型光学各向异性。与 SrTiS3 相比，Sr1.125TiS3 中额外的 Sr 导致周期性结构调制，并引入额外电子，这些电子在特定的 Ti 原子上发生电荷有序，形成沿 c 轴方向的高度可极化云，从而导致巨型光学各向异性。本文通过控制原子尺度调制的周期性，进一步将巨型光学各向异性提升至2.5（Sr1.143TiS3）。使用密度泛函理论(DFT)计算研究了 SrxTiS3 系列化合物中结构调制对光学性质的调制作用。结构调制源于面共享 TiS6 八面体和扭曲三角棱柱的各种堆积序列，发现对于 x 大于 1 但小于 1.5 的情况，这些结构调制是热力学上稳定的。随着 x 的增加，预测在 x 等于或大于 1.143 时发生间接带隙到直接带隙的过渡，并增加了 Ti-dz2 态的占据。结合这两个因素，理论上预测在 Sr1.143TiS3 中的最大双折射为2.5。使用熔盐流量法生长了 Sr1.143TiS3 单晶。扫描透射电子显微镜的原子尺度观察确认了可合成具有不同调制周期性的 SrxTiS3。总体而言，这些发现表明了 SrxTiS3 化合物中光学性质的组分可调，以及其他具有结构调制的六方形钙钛矿中潜在的可调性。
引用
@article{arxiv.2505.09717,
title = {Towards Atomic-Scale Control over Structural Modulations in Quasi-1D Chalcogenides for Colossal Optical Anisotropy},
author = {Guodong Ren and Shantanu Singh and Gwan Yeong Jung and Wooseon Choi and Huandong Chen and Boyang Zhao and Kevin Ye and Andrew R. Lupini and Miaofang Chi and Jordan A. Hachtel and Young-Min Kim and Jayakanth Ravichandran and Rohan Mishra},
journal= {arXiv preprint arXiv:2505.09717},
year = {2025}
}