大分子全电子激发态计算的高斯基组
化学物理
2025-12-15 v2 材料科学
摘要
我们介绍了一套全电子高斯基组族，专为大分子激发态计算优化。通过在现有的STO-3G、STO-6G和MOLOPT基组（用于基态能量计算）上进行增补，生成这些基组。增补后的MOLOPT基组能够快速收敛于间隙和博希-萨尔帕激发能，同时保持重叠矩阵的低条件数，以确保数值稳定性。对于HOMO-LUMO间隙，双ζ级增补MOLOPT基组的平均绝对偏差为60 meV。基组收敛性对于基于时序密度泛函理论和博希-萨尔帕方程的激发能收敛性相似。我们使用最小的生成增补MOLOPT基组（aug-SZV-MOLOPT-ae-mini）演示了在仅需34300核心小时计算资源的情况下，对含9224个原子的纳米芳香族化合物进行计算。
引用
@article{arxiv.2508.12884,
title = {Gaussian basis sets for all-electron excited-state calculations of large molecules},
author = {Rémi Pasquier and Maximilian Graml and Jan Wilhelm},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.12884},
year = {2025}
}
备注
24 pages, 9 figures, 1 anciliary file (167 pages, 3 figures)