计算超薄二维材料中带电缺陷电离能的基本原理
材料科学
2018-12-26 v2
摘要
二维材料中的缺陷正成为量子发射体和可扩展光电子应用的重要候选。然而，表征其行为的数个物理性质，如带电缺陷电离能，难以用常规第一性原理方法模拟，主要因为维度降低导致的弱且各向异性的介电屏蔽。我们建立了用于准确高效计算超薄二维材料中带电缺陷电离能和电子结构的基本原理。我们提议使用真空能级作为缺陷电荷跃迁能级（CTLs）的参考，因为与常用的能带边位置不同，它给出对理论层级不敏感的稳健结果。此外，我们通过强制局域化缺陷态的广义 Koopmans 条件，确定了杂化泛函中 Fock 交换的比例以准确得到二维材料的带隙和能带边位置。我们发现所获得的 Fock 交换比例从体相 -BN 的 0.2 到单层 -BN 的 0.4 有显著变化，其带隙也与实验结果和计算的 GW 结果吻合良好。这些方法的结合使得对缺陷电离能（CTLs 与能带边位置之差）的可靠高效预测成为可能。我们通过若干例子（包括单层到少层六方氮化硼（-BN）、单层 MoS 和 graphane 中的不同缺陷）激发并推广了这些发现。最后，我们表明增加 -BN 的层数会系统性地降低缺陷电离能，主要通过 CTLs 向真空移动，而导带极小值几乎保持不变。
引用
@article{arxiv.1808.03221,
title = {Fundamental Principles for Calculating Charged Defect Ionization Energies in Ultrathin Two-Dimensional Materials},
author = {Tyler J. Smart and Feng Wu and Marco Govoni and Yuan Ping},
journal= {arXiv preprint arXiv:1808.03221},
year = {2018}
}