杂化 HJ 物理聚集态中的 Frenkel 双激子
材料科学
2022-03-10 v2 化学物理
摘要
Frenkel 激子是有机半导体中的初级光激发,明确负责该类材料的光学性质,据预测会形成束缚激子对,即双激子。它们是关键中间体,普遍存在于许多相关光物理过程中;例如,它们决定了此类体系中的激子双分子湮灭动力学。因此,破译双激子关联的细节对于理解这些半导体中的光学过程至关重要。然而,迄今为止,由于其光谱模糊性,直接证明束缚双激子的证据很少,限制了可获得的见解。此外,迄今为止缺乏描述双激子关联/稳定性的量子力学基础。通过采用非线性相干光谱,我们在此识别了模型聚合物半导体中的束缚双激子。我们意外地发现,具有链间振动色散的激子显示出链内双激子关联,反之亦然。此外,利用 Frenkel 激子模型,我们可以将双激子结合能与量子化学量化的分子参数联系起来,包括激子-激子相互作用的大小和符号以及位点间跳跃能。因此,我们的工作有望为窥探聚合物半导体及更广体系(例如有机半导体晶体、分子聚集体、光合捕光复合物或 DNA 等其他激子体系)中的多体电子结构提供窗口。
引用
@article{arxiv.2101.01821,
title = {Frenkel biexcitons in hybrid HJ photophysical aggregates},
author = {Elizabeth Gutiérrez Meza and Ravyn Malatesta and Hongmo Li and Ilaria Bargigia and Ajay Ram Srimath Kandada and David A. Valverde-Chávez and Seongmin Kim and Hao Li and Natalie Stingelin and Sergei Tretiak and Eric R. Bittner and Carlos Silva-Acuña},
journal= {arXiv preprint arXiv:2101.01821},
year = {2022}
}
备注
4 figures and Supplementary Materials