一种计算分子聚集体中 Frenkel 激子参数的高效新方法
化学物理
2015-06-18 v1 生物物理
摘要
Frenkel 激子哈密顿量是分子聚集体中激发能转移许多模拟的核心。它将聚集体分离为库仑耦合的单体的集合。本文表明，相应的参数，即单体激发能和跃迁密度之间的库仑耦合，可以使用基于时间依赖紧束缚的密度泛函理论 (TD-DFTB) 进行高效计算。具体而言，库仑耦合用自洽确定的 Mulliken 跃迁电荷来表示。确定耦合符号需要额外的超分子计算。该方法应用于两个二聚体系统。首先是甲醛肟，提供了与使用 B3LYP 和 PBE 泛函的标准 DFT 的详细比较。其次，探讨了苝二酰亚胺二聚体的库仑耦合随分子间坐标的变化。这为该染料先前观察到的双相聚集行为提供了结构证据。
引用
@article{arxiv.1312.6389,
title = {A New Efficient Method for Calculation of Frenkel Exciton Parameters in Molecular Aggregates},
author = {Per-Arno Plötz and Thomas Niehaus and Oliver Kühn},
journal= {arXiv preprint arXiv:1312.6389},
year = {2015}
}