用于大型体系中激子耦合计算的实时传播TDDFT与密度分析
材料科学
2019-05-21 v2 化学物理
计算物理
摘要
光活性系统的特征在于其吸收并转化光能的能力。在复杂系统中，光吸收和激发传输过程通常涉及不止一个发色团。线性响应含时密度泛函（LR-TDDFT）通常通过求解著名的Casida方程来识别单分子的激发能和跃迁性质。然而，在处理多发色团系统时，该方法在实践中并不实用。在这项工作中，我们扩展了之前的局域密度分解方法，该方法能够将从吸收谱中解耦各独立贡献推广到激子动力学性质（如激子耦合参数）的计算。我们基于线性响应定理从实时传播TDDFT（P-TDDFT）推导了跃迁密度的解析表达式。我们证明了我们的方法在确定逐渐复杂系统的跃迁偶极矩、跃迁密度和激子耦合方面的有效性。我们从孤立的苯甲醛分子开始，对-堆叠二聚体进行距离分析，最后绘制了14个苯甲醛团簇的激子耦合图。
引用
@article{arxiv.1902.10583,
title = {Real-Time Propagation TDDFT and Density Analysis for Exciton Couplings Calculations in Large Systems},
author = {Joaquim Jornet-Somoza and Irina Lebedeva},
journal= {arXiv preprint arXiv:1902.10583},
year = {2019}
}
备注
32 pages, 8 figures; added references in introductions, typos fixed