揭示推拉型聚合物半导体中的多量子激子关联

束缚和非束缚的 Frenkel 激子对是多种光物理和生物化学过程必不可少的瞬态前驱体。在本工作中，我们利用相干二维光谱在一种电子推拉型聚合物半导体中识别出束缚和非束缚的 Frenkel 激子复合体。我们发现，吸收振动级数的主峰 $A_{0-1}$ 伴随一个子峰，每个峰都修饰有独特的振动模式。通过考虑双激子模型中的 Liouville 路径，单量子重相和非重相光谱中的不平衡交叉峰可以用纯双激子的存在来解释。另一方面，双量子非重相光谱为非束缚激子对和以吸引力为主的束缚双激子提供了直接证据。此外，非束缚激子对的光谱特征显示出混合的吸收和色散特性，暗示了关联的 Frenkel 激子对内部存在多体相互作用。我们的工作为存在 Frenkel 激子复合体的半导体聚合物中丰富的光物理过程提供了新颖的视角。