hBN中氮间隙的第一性原理理论:蓝色发光体的一可行模型
材料科学
2025-03-17 v1
摘要
六方氮化硼(hBN)中的色心因其卓越的光学性质而备受关注,可实现可见光范围内的稳健室温光子学与量子光学应用。另一方面,hBN 色心微观起源的确定已成为一大挑战,阻碍了深入的理论表征、按需制备以及集成光子器件的发展。蓝色发光体亦如此,它是 hBN 中一种辐照损伤,在 436 nm 波长发光且具有理想性质。本文提出 hBN 中带负电的氮分裂间隙缺陷作为蓝色发光体的合理微观模型。为此,我们对氮间隙开展了全面的第一性原理理论研究。我们仔细分析了第一性原理方法的精度,表明常用的 HSE 杂化交换关联泛函无法描述该缺陷的电子结构。利用广义 Koopman 定理,我们对泛函进行微调,获得了蓝色光谱范围内的零声子光致发光(ZPL)能量。我们表明该缺陷在 ZPL 线处具有高发率,并具备与蓝色发光体光谱相似的特征声子边带。此外,我们研究了 ZPL 的电场依赖性,并通过数值证明该缺陷对垂直于平面的电场呈现二次 Stark 位移,使得该发光体对一阶电场涨落不敏感。我们的工作强调了在 hBN 中评估常用第一性原理方法精度的必要性,并示例了一种变通方法。此外,我们的工作是理解蓝色发光体结构并将其用于光子学应用的一步。
引用
@article{arxiv.2308.01687,
title = {First principles theory of the nitrogen interstitial in hBN: a plausible model for the blue emitter},
author = {Ádám Ganyecz and Rohit Babar and Zsolt Benedek and Igor Aharonovich and Gergely Barcza and Viktor Ivády},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.01687},
year = {2025}
}
备注
33 pages, 10 figures, 3 tables