基于第一性原理计算揭示应变 SrCrO3 中 Jahn-Teller 驱动的金属-绝缘体转变证据

利用密度泛函理论（DFT）及其 DFT+$U$ 扩展，我们提出了近期在 SrCrO$_3$ 薄膜中报道的应变诱导金属-绝缘体转变的一种可能图景。该金属-绝缘体转变涉及类似于相关稀土钒酸盐的 Jahn-Teller（JT）畸变的涌现，后者亦呈现过渡金属阳离子的名义 $d^2$ 占据。我们的计算表明，对于实际的 Hubbard $U$ 参数值，未应变体系呈现 C 型反铁磁有序基态，其已相当接近 JT 不稳定性。然而，JT 畸变的涌现因 $d_{xz}$/$d_{yz}$ 能带与较低 $d_{xy}$ 能带的较大能量重叠而受到抑制。拉伸外延应变降低了 $d_{xy}$ 能带相对于 $d_{xz}$/$d_{yz}$ 的能量，从而将体系带至接近 $d_{xy}^1(d_{xz}d_{yz})^1$ 的名义填充。JT 畸变随后解除 $d_{xz}$ 与 $d_{yz}$ 轨道间的简并，从而得以在电子能带结构中打开能隙。