RNiO₃ 镍酸盐中绝缘-劣金属相转变：超越 Hubbard 模型与密度泛函理论

在 Jahn-Teller (JT) 磁性材料正镍酸盐 RNiO₃ (R 为稀有金属或钇 Y) 中观察到的绝缘体-劣金属相转变被视为 Mott 相变的典型范例，传统上基于 Hubbard U-t 模型和密度泛函理论进行描述。然而，实际上镍酸盐的绝缘相源于电荷比例化 (CD) ，其形成由自旋三重 (S=1) 电子 [NiO₆]¹⁰⁻ 和无自旋 (S=0) 空穴 [NiO₆]⁸⁻ 中心组成的系统，等价于在非磁性晶格中运动的有效自旋三重复合玻色子系统。仅考虑电荷自由度，我们发展出一种新型的最小 U-V-t_b 模型，用于镍酸盐，基于电荷三重模型、伪自旋形式化和有效场近似。我们展示了两种 CD 相的存在：高温经典 CO 相具有 G 型电荷有序的电子和空穴中心，以及低温量子 CDq 相在电子和空穴中心之间进行电荷与自旋密度转移，Ni-O₆ 中心的价态和自旋值不确定。模型的 T-R 相图再现了 RNiO₃ 相图的主要特征。