用蒙特卡洛模拟重新审视关联氧化物中的 Jahn-Teller 相变

Jahn-Teller (JT) 畸变是许多关联氧化物材料物理性质的关键驱动因素。合作 JT 畸变，即长程轨道序在宏观上降低平均结构的对称性，在低温下的 JT 畸变材料中很常见。这种长程序在加热时通常会通过一个相变熔解，转变为没有长程轨道序的高温态。已观察到该相变的性质因晶体结构不同而随材料变化；在 LaMnO$_3$ 中，该相变通常被解释为有序-无序型，而在层状镍酸盐 $A$NiO$_2$ ($A$=Li,Na) 中，则存在位移型相变。另一方面，最近的理论工作表明，先前对有序-无序的归因实际上可能是声子非谐性的结果，而非 JT 畸变的持续存在，这意味着位移型相变可能比目前认为的更普遍。在这项工作中，我们使用一个简单的哈密顿量进行蒙特卡洛模拟，该哈密顿量被修改为包含依赖于 JT 振幅 $\rho$ 的项，$\rho$ 在模拟中通过 Metropolis 算法被允许变化。我们的模拟得出的 JT 振幅分布与钙钛矿和层状镍酸盐的位移型行为而非有序-无序行为一致，这表明类似位移型的 JT 相变在钙钛矿和层状镍酸盐中可能都比先前假设的更普遍。我们还发现，与层状镍酸盐相比，钙钛矿中观察到的相变存在显著差异，我们将其归因于两种晶格上构型熵的广延性不同，这表明了晶格几何结构在决定行为中的关键作用。