通过d壳层选择性碱金属掺杂实现MPS3的电子结构重组
材料科学
2025-06-03 v1
摘要
半导体二维(2D)反铁磁(AFM)过渡金属硫代磷酸盐(MPS3)因其高度可调的电子性质，为自旋电子学应用提供了广阔的前景。尽管合金化和插层已被证明可以调制基态，但d壳层填充在控制这些转变中的作用仍缺乏充分理解。本文中，我们利用角分辨光电子能谱(ARPES)、X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT+U)研究了MPS3的电子掺杂效应。通过沉积锂和铯在不同MPS3化合物中诱导掺杂。我们识别出两种截然不同的掺杂机制：在MnPS3中，电子主要提供给P2S6配体团簇，Mn 2p芯能级位移可忽略不计，且价带无重大变化。相比之下，FePS3、CoPS3和NiPS3表现出过渡金属氧化态的明显降低，其中Co在掺杂后自旋轨道分裂减少了1.0 eV。对CoPS3的ARPES测量揭示了Co衍生能带向更高结合能方向移动了400 meV，并在价带顶上方高达1 eV处出现新的色散态，表明了金属性行为。这些结果确立了d壳层填充与掺杂响应之间的直接关联，突显了碱金属掺杂作为一种可调途径，可为自旋电子学应用定制2D AFM半导体的电子和磁性性质。
引用
@article{arxiv.2506.01527,
title = {Electronic structure reorganization in MPS3 via d-shell-selective alkali metal doping},
author = {Jonah Elias Nitschke and Preeti Bhumla and Till Willershausen and Patrick Merisescu and David Janas and Lasse Sternemann and Michael Gutnikov and Karl Schiller and Valentin Mischke and Michele Capra and Mira Sophie Arndt and Silvana Botti and Mirko Cinchetti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.01527},
year = {2025}
}