MPS$_3$ (M=Mn, Ni) 单层中的有限铁磁相互作用

我们对二维有序合金的电子和磁学性质进行了系统研究，这些合金由过渡金属磷三硫族化物的两个代表性基质（MnPS$_3$ 和 NiPS$_3$）掺杂 $3d$ 元素组成。对于两种基质，我们的 DFT+U 计算能够定性重现所有实验观测到的磁耦合的比值和符号。MnPS$_3$ 和 NiPS$_3$ 中所有反铁磁交换耦合的相对强度都可以用有效的直接交换模型成功解释：该模型揭示了由于 $t_{2g}$ 亚壳层的填充，第三近邻交换在 NiPS$_3$ 中占主导地位；而对于 MnPS$_3$，由于 $t_{2g}$ 磁性的存在，第一近邻交换占主导。另一方面，NiPS$_3$ 中的最近邻铁磁耦合只能用更复杂的超交换模型来解释，并且（也）在很大程度上是由 $t_{2g}$ 磁性的缺失所触发的。对于掺杂系统，DFT+U 计算表明，磁性杂质不影响纯相中观察到的磁有序，因此在这些系统中，通常很难通过这种元素掺杂来诱发铁磁性。然而，与基质不同的是，第一和第二（掺杂剂-基质）交换耦合具有相似的量级。这在反铁磁耦合的情况下会导致阻挫，并可能是观察到的掺杂系统磁有序温度较低的原因之一。