硅纳米晶体在聚集阶段的电子结构与光学性质

硅纳米晶体的结构控制是一个重要的技术问题。通常在较小团簇的无序聚集下，会出现纳米晶体尺寸和形状的分布。本计算研究旨在探究纳米晶体电子态及其光学性质在整个聚集阶段的演化。为了真实地处理此类体系，需要一种能够容纳数万个纳米晶体原子及嵌入晶格原子（具有极不规则形状）的原子级电子结构工具。为此，我们开发了一种基于赝势的高效电子结构工具，该工具通过将聚集体的波函数展开为组成半导体的体布洛赫能带，从而能够处理真实的纳米结构。利用该工具，我们追踪了电子态的演化，以及与振子强度相关的偏振依赖吸收谱在聚集阶段的变化。低能聚集体纳米晶体态发展出了孤立态的成键和反成键对应态。随着这些纳米晶体可控聚集技术的成熟，此类信息可能发挥重要作用。