与 N 光子 Fock 态相互作用的光合光捕获系统动力学

我们发展了一种方法，用于模拟真实光合光捕获系统在 N 光子 Fock 态脉冲激发下、包含与声子自由度非马尔可夫耦合的激子动力学。该方法将输入-输出形式与层级运动方程（HEOM）形式结合为密度矩阵中耦合线性方程的双层级。我们解析地表明，在与自然光合作用条件相关的弱场激发下，N 光子 Fock 态输入与相应的相干态输入在激发流形中产生相等的密度矩阵。然而一个重要区别在于，N 光子 Fock 态输入在基态与激发子空间之间没有非对角相干，而与相干态输入所产生的相干不同。我们推导了吸收单个 Fock 态光子的概率表达式，无论有无声子影响。对于短脉冲（或等价地，宽带宽脉冲），我们表明吸收概率具有普适行为，仅依赖于系统相关的有效能量展宽参数 {Δ} 与激子-光耦合常数 {Γ}。这对广泛的发色团系统及多种脉冲形状均成立。我们还分析了相反的长脉冲（窄带宽）机制下的吸收概率。我们亦推导了有声子存在时长时间发射率的表达式，并用以研究集体发射与独立发射的差异。最后，我们给出了 LHCII 单体（14-mer）系统在单光子激发下的数值模拟，说明了双层级用于计算包含发色团与非马尔可夫声子浴耦合的光捕获系统之 Fock 态激发。