模拟过冷液体中 Adam-Gibbs 关系是否成立？

我们在实验相关温度区间内，对若干模拟玻璃形成体的玻璃转变热力学理论进行了严格检验。采用 swap Monte Carlo 算法估计构型熵和静态 point-to-set 长度尺度，并对弛豫时间进行仔细外推。我们首先量化了二维和三维中构型熵与 point-to-set 长度尺度之间的关系。然后我们表明，在实验相关时间窗口内，模拟模型普遍违背 Adam-Gibbs 关系。收集若干过冷分子液体的实验数据，我们表明实验中观察到相同的趋势。对 Adam-Gibbs 关系的偏离与随机一级相变理论相容，并可能解释所报道的 Kauzmann 与 Vogel-Fulcher-Tammann 温度之间的差异。或者，它们也可能表明即使在 $T_g$ 附近，热力学也不是慢动力学的唯一驱动力。