过冷液体中扩散系数的分布与 Stokes-Einstein 关系的破坏

人们普遍认为，过冷液体中平移扩散系数与剪切粘度之间的 Stokes-Einstein (SE) 关系的破坏是由于动态异质性的发展，即系统中同时存在运动缓慢和运动快速的粒子。在本研究中，我们\emph{直接}计算了过冷区域不同温度下模型系统的扩散系数分布。我们发现，随着温度降低，该分布从高斯型演变为双峰型，表明在典型弛豫时间尺度上，可以\emph{明确}识别系统中的可移动（类流体）粒子和较少移动（类固体）粒子。我们还表明，即使在过冷区域，较少移动的粒子仍遵循 Stokes-Einstein 关系，而可移动粒子则表现出强烈的 Stokes-Einstein 关系破坏，这与先前关于不同模型玻璃形成系统的研究一致。受近期一些研究的启发（这些研究提出通过随机钉扎部分粒子来实现理想玻璃转变），我们随后研究了模型系统中 SE 破坏作为随机钉扎浓度函数的变化情况。我们表明，SE 破坏程度随钉扎浓度的增加而急剧增加，从而为更详细地揭示过冷液体中 SE 违反的谜题提供了一种新途径。