C6Li6 对 CO2 的活化与增强捕获：一种密度泛函方法
化学物理
2018-10-23 v1
摘要
CO2 作为温室气体的主要成分，其捕获与封存是能够对全球碳平衡产生积极影响的关键步骤。由于 CO2 极其稳定，其捕获一直较为困难。在本研究中，我们提出了一种简单而有效的利用 C6Li6 捕获与封存 CO2 的方法。C6Li6 具有平面星形结构，其电离能低于 Li 原子，因而表现为超碱金属。超碱金属是一类电离能低于碱金属原子的特殊物种。我们利用长程色散修正密度泛函 ωB97xD/6-311+G(d) 计算，系统研究了连续 CO2 分子与 C6Li6 的相互作用。我们注意到这些相互作用形成了稳定的 C6Li6-nCO2 复合物（n = 1-6），其中由于来自 C6Li6 的电子转移，CO2 片段的结构发生明显弯曲（122–125°），而 C6Li6 的平面性仅轻微畸变（≤ 7°）。这清楚地表明 CO2 分子可被 C6Li6 成功活化并捕获。我们还分析了 CO2 的键长与键角、其电荷以及吸附能随吸附 CO2 数目（n）的变化关系。还注意到在 C6Li6-nCO2 复合物中 CO2 的键长随 n 增大单调增加，而吸附能下降，每个 CO2 的吸附能范围为 3.18–2.79 eV。这些发现不仅确立了 C6Li6 捕获与封存 CO2 分子的潜力，也为低电离能体系对 CO2 的活化、捕获与封存提供了新见解。
引用
@article{arxiv.1810.08896,
title = {CO2-Activation and Enhanced Capture by C6Li6: A Density Functional Approach},
author = {Ambrish Kumar Srivastava},
journal= {arXiv preprint arXiv:1810.08896},
year = {2018}
}