金属修饰石墨烯上通过草酸盐形成实现协同CO₂捕获

使用碳基材料（特别是石墨烯和类石墨烯材料）捕获CO₂是应对CO₂排放的一种有前景的策略。然而，我们对CO₂分子与石墨烯之间分子层面相互作用的理解仍存在显著空白，特别是在化学键合和电子转移方面。在这项工作中，我们采用随机结构搜索和密度泛函理论来理解CO₂分子在Ca、Sr、Na、K和Ti修饰的石墨烯表面上的吸附。与原始材料相比，我们观察到CO₂在修饰石墨烯表面上的吸附增强。特别是在第2族金属和钛修饰的石墨烯上，CO₂可以强烈化学吸附为弯曲的CO₂阴离子或草酸盐，具体取决于CO₂分子的数量。电子结构分析揭示了吸附机制涉及从金属吸附原子到吸附的CO₂的离子电荷转移。总体而言，本研究表明，在第2族金属和钛金属修饰的石墨烯表面上将CO₂还原为草酸盐是一种潜在的CO₂储存策略。