水悬浮液中 CO2 诱导的介电表面剧烈放电
软凝聚态物质
2024-11-19 v2 材料科学
摘要
我们研究了空气中的 CO2 对悬浮在水性电解质中的羧酸盐稳定聚合物胶乳颗粒带电状态的影响。我们将基于 Hessinger 电导率模型解释的电导测量实验与带有电荷调节边界条件的 Poisson-Boltzmann 元胞 (PBC) 模型计算相结合。在没有 CO2 的情况下，只有少数弱酸性表面基团发生解离，且只有一部分反离子实际对电导率有贡献。其余的反离子与添加的其他离子（如 Na+、K+ 或 Cs+）自由交换。从 PBC 计算中，我们推断出相应的 pKa 为 4.26，以及与自由移动的反离子数量合理吻合的重整化电荷。将无盐和无 CO2 的悬浮液在环境空气中平衡会导致剧烈放电，这远远超过了溶解的 CO2 及其解离产物的预期影响。此外，未观察到反离子交换。为了重现实验结果，我们必须假设有效 pKa 为 6.48。CO2 对表面基团解离状态的这种直接影响解释了我们最近关于 CO2 诱导 ζ 电势降低的发现，并支持了由分子 CO2 引起额外电荷调节的建议。鉴于带电表面与水性电解质接触的重要性，我们预计我们的观察结果带来了重大的理论挑战，以及对从海水淡化到生物膜等应用的重要启示。
引用
@article{arxiv.2409.03049,
title = {CO2-induced Drastic Decharging of Dielectric Surfaces in Aqueous Suspensions},
author = {Peter Vogel and David Beyer and Christian Holm and Thomas Palberg},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.03049},
year = {2024}
}
备注
Submitted to Soft Matter, regular article, 22 pages, 6 figures, 65 references, supplementary material of 8 pages with 7 figures