超越 MD17：反应性的 xxMD 数据集

系统专用的神经力场（NFFs）在计算化学中日益流行。作为开发 NFFs 模型基准的最受欢迎的数据集之一是 MD17 数据集及其后续扩展。这些数据集包含从基态电子态势能面的平衡区域几何结构，由直接绝热动力学采样得到。然而，许多化学反应涉及显著的分子几何形变，例如断键。因此，MD17 不足以代表化学反应。为解决 MD17 的这一局限，我们引入了一个称为扩展激发态分子动力学（xxMD）数据集的新数据集。xxMD 数据集包含从直接非绝热动力学采样的几何结构，其能量在多参考波函数理论和密度泛函理论下计算。我们表明 xxMD 数据集包含代表化学反应的多样化几何结构。在 xxMD 数据集上对 NFF 模型的评估显示出比 MD17 及其变体所报道的显著更高的预测误差。本工作凸显了构建具有外推能力的可泛化 NFF 模型所面临的挑战。