管理预期与不平衡训练数据在反应性力场开发中的应用：水在氧化铝上的吸附

ReaxFF 是一种用于反应性分子动力学模拟的计算高效模型，已被应用于多种化学系统。当ReaxFF参数尚不可用于特定化学领域时，必须对其进行（重新）优化，需定义一组训练数据，使新ReaxFF参数能够复现。ReaxFF训练集通常包含具有不同单位的多样性属性，其中一些属性的数量（相差多个数量级）远多于其他属性。为找到最佳参数，通常会对训练集中所有数据上的加权平方误差之和进行最小化。数值优化中一个挑战在于分配权重，以确保优化后的参数在训练集中定义的所有要求之间取得良好折中。本工作引入一种新损失函数，称为平衡损失（Balanced Loss），并提出一种工作流程，取代权重分配以更可管理的程序。将训练数据分为具有相应“容忍度”的类别，即这些类别的可接受均方根误差，这些容忍度定义了优化后ReaxFF参数的预期。通过平衡损失的对数-和-指数形式，参数优化也是对预期的验证，提供可用于必要时重新配置容忍度的有意义反馈。本文以水在氧化铝上吸附的非平凡参数化演示了新方法。这导致一个新的力场能够复现训练集之外验证集中罕见和频繁属性。我们还通过对$\gamma$-Al$_2$O$_3$薄片模型中水分脱附的分子动力学模拟，展示了新力场的鲁棒性。