单层 MoS$_2$ 中单点缺陷的原子分辨致发射

了解原子缺陷如何塑造二维(2D)半导体器材的纳米尺度光学性质对于推动量子技术和光电子学至关重要。我们利用扫描隧道光谱(STS)和扫描隧道发光(STML)，关联单层 MoS$_2$ 中个别缺陷的原子结构与光学特征。采用由六方氮化硼(bN)垫层构成的双层结构可有效将 MoS$_2$与石墨基底解耦，从而增加其带隙并延长缺陷电荷态寿命。这使我们能够观察到 MoS$_2$ 致发射体及中性体表现出对局部势能波动细观灵敏度的锋利STML发射线。我们鉴定出 MoS$_2$常见点缺陷的光学特征：硫空位(Vac$_\text{S}^-$)，氧原子取代(O$_\text{S}$)，以及负电荷碳氢复合物(CH$_\text{S}^-)。虽然Vac$_\text{S}^-$和O$_\text{S}$仅抑制原始致发射，但CH$_\text{S}^-$会在 MoS$_2$致发射约 200 meV 以下生成缺陷结合致发射复合物(A$^-$X)。亚纳米分辨率STML图谱揭示了带电缺陷附近出现显著的光谱位移，这与从带-缺陷光学跃迁预期的局部带弯曲相吻合。这些结果在结构、电子态与光学响应之间建立了原子精确的关联，为在2D材料中实现量子发光器的确定性工程提供了可能。