硫硒无序与相稳定性主导 BaZr(S,Se)3 的光学带隙
材料科学
2026-04-16 v1
摘要
硫化物钙钛矿材料因无铅特性而成为光伏与热电应用的有前景材料。其中，BaZrS3 因其良好的热化学稳定性、优异光电性质以及低热导率而受到特别关注。本文将分子动力学与蒙特卡洛仿真相结合，基于基于机器学习构建的原子势能函数，结合扫描电子显微镜研究 BaZr(S,Se)3 系统中的混合热力学与相稳定性。我们识别出一种在室温下保持的异常有序结构，最显著于 33% S 处，S 与 Se 原子在晶体中形成交替层。自由能计算得到温度-组成相图，包括 Se 富集区的非钙钛矿 δ 相和 S 富集区的钙钛矿相，以广泛的双相区域分隔。对介电常数与吸收系数的分析表明，组成、晶体结构与无序性共同决定光学带隙。硒合金化可实现约 1.6至1.9 eV 的带隙调谐，无序性在给定组成下将带隙降低约 0.12 eV，结构多态性差异可导致最高达 0.4 eV 的带隙差异。
引用
@article{arxiv.2604.13768,
title = {Anion Ordering and Phase Stability Govern Optical Band Gaps in BaZr(S,Se)3},
author = {Erik Fransson and Michael Xu and Prakriti Kayastha and Kevin Ye and Ida Sadeghi and Rafael Jaramillo and James M. LeBeau and Lucy Whalley and Paul Erhart},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.13768},
year = {2026}
}