BaZrS$_3$硫族化物钙钛矿中的八面体倾斜驱动相变

硫族化物钙钛矿是无铅材料,有望用于光伏或热电应用。BaZrS$_3$ 是该家族中研究最多的成员,因为它具有优异的热稳定性和化学稳定性、理想的光电特性以及低热导率。文献中关于BaZrS$_3$的相变研究仍然不足,因为大多数对该材料的实验表征都是在环境条件下进行的,据报道在该条件下正交晶系Pnma相是稳定的。在这项工作中,我们使用一个通过混合密度泛函理论计算数据训练的机器学习原子间势,研究了BaZrS$_3$在一系列温度和压力下的动力学。在0 Pa下,我们在610 K时发现了从正交晶系到四方晶系I4/mcm相的一级相变,在880 K时发现了从四方晶系到立方晶系Pm-3m相的二级相变。在较高压力下,四方相在更大的温度范围内是稳定的。为了验证我们模型的正确性,我们将结果与一系列已发表的实验数据进行了比较,并预测了X射线衍射图谱随温度的变化。