面向化学键断裂的 ab initio 基础模型
化学物理
2025-06-26 v1 人工智能
机器学习
摘要
可靠地描述化学键断裂仍是量子化学中的主要挑战，因为在解离物种中电子结构具有多参考性。多参考方法尤其 suffer于大规模计算成本，这种成本在正常范式下必须为每个系统全额支付，忽略了电子结构在分子之间共享的共性。深度神经网络 (deep QMC) 的量子蒙卡罗方法独特地提供了利用这些共性的机会，通过预训练 transferable wavefunction 模型，但此前的所有此类尝试在范围上都有限。本文将这一新范式带到成熟，Orbformer 是一个在 22000 个平衡和解离结构上预训练的可 transferable wavefunction 模型，可在未见分子上进行微调，达到与经典多参考方法相当的 accuracy-cost 比。在 established benchmarks 以及更具挑战性的键 dissociations 和 Diels-Alder 反应上，Orbformer 是唯一一个持续收敛至化学精度 (1 kcal/mol) 的方法。本工作将在许多分子上求解薛定谔方程的成本摊销这一想法转化为量子化学中的实际方法。
引用
@article{arxiv.2506.19960,
title = {An ab initio foundation model of wavefunctions that accurately describes chemical bond breaking},
author = {Adam Foster and Zeno Schätzle and P. Bernát Szabó and Lixue Cheng and Jonas Köhler and Gino Cassella and Nicholas Gao and Jiawei Li and Frank Noé and Jan Hermann},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.19960},
year = {2025}
}